Time-resolved vibrational CARS for measurement of rotational state distribution

笠嶋 辰也; 坪内 雅明; 松岡 雷士; 横山 啓一

no journal, , 

レーザー同位体分離法開発の第1段階としてパルス列励起による同位体選択的な回転分布移動の実現を目指している。そのためにまずは回転分布移動の結果を観測する方法が必要である。そこで、時間分解振動コヒーレントアンチストークスラマン散乱(CARS)法に注目した。時間分解振動CARS信号を使ってプローブ分子の回転分布から火炎の温度を決めるという手法がMotzkusらによって確立されている。しかし、火炎の温度測定の場合には系が熱平衡状態にあるとみなせるので回転分布を決めるパラメータは温度のみである。これに対して、パルス列励起によって分布移動が起きた場合には、系は熱平衡状態ではないので回転分布を決めるためには各回転準位のポピュレーションを個別にパラメータとして取り扱わなければならない。このようにパラメータの数が非常に多くなっても正しく回転分布を決めることができるかどうかを確認し、時間分解振動CARS法が回転分布測定法として利用可能かどうかを確かめた。